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論文

An Experimental investigation of influencing chemical factors on Cs-chemisorption behavior onto stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1633968
 被引用回数：12 パーセンタイル：79.53(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。

論文

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2018.1544939
 被引用回数：7 パーセンタイル：61.18(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

論文

Upgrade in catalytic activity of hydrophobic platinum catalysts by irradiation with electron beams

岩井 保則

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1796 - 1799, 2015/10

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2015.03.024
 被引用回数：5 パーセンタイル：39.74(Nuclear Science & Technology)

疎水性白金触媒は水蒸気-水素間水素同位体交換反応やトリチウム酸化の用途にて核融合分野で広く使用されている。疎水性触媒の触媒活性は空気中の水蒸気や水ミストのほかに燃焼反応により生成する水にもほとんど影響されない特徴を持つ。一般的に疎水性触媒は多孔性の疎水性高分子に白金を担持することで作成される。日本はスチレンジビニルベンゼンを疎水性高分子とした疎水性白金触媒をトリチウム水処理システムに採用してきた実績を有する。システム規模低減のためには触媒活性の可能な限りの向上が必要である。二種類の疎水性白金触媒を電子線で照射した場合のトリチウム酸化性能の変化を精査した。両方の触媒とも線量の増加とともに疎水性触媒の触媒活性は向上し、500から1000kGyにて総括反応速度係数はピーク値を示し、それ以降の線量では徐々に低下することを見出した。総括反応速度係数のピーク値は未照射の6倍の値を示した。スチレンジビニルベンゼンは放射線に対する耐久性が強く、この程度の線量では機械的強度に影響はなく、簡易に触媒活性を向上可能な有力な方法であることを見出した。

論文

A Modified version of the analytical potential function for the global ab initio ground-state potential energy surface of the BrH$$_{2}$$ system

黒崎 譲; 高柳 敏幸*

Chemical Physics Letters, 406(1-3), p.121 - 125, 2005/04

https://doi.org/10.1016/j.cplett.2005.02.106

BrH$$_{2}$$系の非経験的に計算された基底状態のグローバルなポテンシャルエネルギー面(PES)についての新しい解析的関数を構築した。これは、以前われわれが発表した1$$^{2}$$A' PES[Y. Kurosaki, T. Takayanagi, J. Chem. Phys. 119 (2003) 7383]の修正版である。反応H+HBr$$rightarrow$$H$$_{2}$$+Brとその同位体置換した反応の速度定数を、新しい1$$^{2}$$A' PESを用いて計算したところ実測値をよく再現した。これはフィットした関数の反応障壁の値1.53kcal mol$$^{-1}$$が真の値に非常に近いことを強く示唆している。

報告書

水蒸気改質反応用触媒の反応特性(受託研究)

大橋 弘史; 稲垣 嘉之

JAERI-Tech 2003-046, 47 Pages, 2003/05

JAERI-Tech-2003-046.pdf:3.15MB

炉外技術開発試験の試験項目の1つとして、HTTR水素製造システムと同温度・圧力条件下で水蒸気改質反応特性を明らかにすることを計画している。炉外技術開発試験における反応特性評価をより正確に実施するために、実験室規模の装置を用いて、メタン流量1.18$$times$$10$$^{-3}$$~3.19$$times$$10$$^{-3}$$mol/s,反応温度500~900$$^{circ}C$$,圧力1.1~4.1MPa,メタンに対する水蒸気のモル比2.5~3.5の条件下で、装置に依存しない触媒固有の性能である活性化エネルギーの評価を行った。この結果、炉外技術開発試験装置で使用する2種類のニッケル触媒の見かけの活性化エネルギーは、51.4及び57.4kJ/molであり、反応速度定数は圧力の-0.15~-0.33乗に比例することを明らかにした。

論文

Negative ion-molecule reactions in formic-acid

荒川 和夫; 瀬口 忠男; 杉浦 俊男*

質量分析, 29(3), p.257 - 265, 1981/00

https://doi.org/10.5702/massspec.29.257

質量分析計を用いて蟻酸の負イオン-分子反応について調べた。質量分析計のイオン源内の圧力を上昇させるとイオン-分子反応によりM/e91のイオンが生成し、このイオンはHCOO$$^{-}$$イオンと蟻酸の中性分子により HCOO$$^{-}$$+HCOOH$$rightarrow$$HCOOHCOOH$$^{-}$$の反応により生成していることを見い出した。この反応には解離共鳴電子捕獲過程と高エネルギー電子過程の二つのプロセスがあり、それぞれの反応速度定数は(6.8$$pm$$1.5)$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{3}$$cc/molecule・secと(1.3$$pm$$0.5)$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$$$^{7}$$cc$$^{3}$$/molecure$$^{3}$$・secと求められた。また、高エネルギー電子過程の生成イオンの圧力依存性(みかけ上7次)についても説明した。

報告書

NSRR実験におけるジルカロイ被覆管の酸化量に関する評価

塩沢 周策; 柳原 敏; 斎藤 伸三

JAERI-M 8187, 21 Pages, 1979/03

JAERI-M-8187.pdf:1.39MB

NSRR実験で照射した種々の燃料棒を熱電対取付け部で切断し、酸化膜厚さを光学顕微鏡により測定した。この結果、酸化膜厚さは被覆管表面の最高温度に対応していた。一方、熱電対で測定した温度履歴より計算により酸化膜厚さを求めた。この結果、酸化膜厚さの約90%は被覆管温度が最高値近傍100$$^{circ}$$Cの範囲にある僅かな時間に生じたものであることが知れた。また、測定値と比較した結果、被覆管表面最高温度が約1,400$$^{circ}$$C以下では良く一致した。しかし、それ以上では、測定値の方が大きく、その原因としては、熱伝導率が極端に悪い酸化膜がある程度厚くなると被覆管表面と内面に有意な温度差が生じるため表面温度を用いて酸化量を評価することに問題があること、およびPt/Pt-13%Rhの熱電対がジルカロイと共晶反応を起こすため高温での測定結果の信頼性に問題があること等が考えられ、これらについても考察を行なった。

口頭

A Sensitivity analysis of the iodine production using a reaction kinetics dataset

Zablackaite, G.; 塩津 弘之; Zheng, X.; 城戸 健太朗

no journal, , 

An extensive sensitivity analysis with Monte Carlo sampling of correlated Arrhenius parameters was performed by coupling KICHE and RAPID codes under conditions corresponding to a severe accident. The effect on the released amount of iodine by chemical reactions listed in the reaction kinetics dataset was investigated as well as the uncertain-ties induced by elevated temperature and varied pH.

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